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THÈSE - Transformations minéralogiques et géochimiques induites par la présence d'hydrogène dans un site de stockage de déchets radioactifs

déchets radioactifs
Truche, Laurent
Sous la direction du : Berger, Gilles . Guillaume, DamienEcole doctorale: Sciences de l'Univers, de l'environnement et de l'espace (SDU2E)
laboratoire/Unité de recherche : Laboratoire des Mécanismes et Transferts en Géologie (LMGT), UMR 5563
Mots-clés libres : Déchets radioactifs - Hydrogène - Oxydoréduction - Réduction des sulfates - Remplacements minéralogiques - Pyrite - Pyrrhotite- Dissolution-précipitation - Expériences hydrothermales
Sujets : Sciences de la terre

SOMMAIRE 


Liste des tableaux hors publications
Liste des tableaux des publications
Liste des figures hors publications
Liste des figures des publications
Chapitre I. : Introduction
I.1. La démarche de conception d’un stockage géologique.
I.2. Le comportement et la sûreté à long terme du stockage.
I.3. La corrosion des matériaux métalliques et la production d’hydrogène.
I.4. Objectifs et programme du présent travail. 

Chapitre II. : Quelle réactivité attendue pour l’hydrogène ? 

II.1. Quelques bases de réflexion
II.2. Prévisions thermodynamiques
II.2.1. Solubilité de l’hydrogène
II.2.2. Potentiel redox
II.2.3. Diagrammes de Pourbaix (Eh/pH)
II.2.4. Simulations numériques  

II.3. Les espèces réactives: considérations cinétiques 

II.3.1. Les carbonates
II.3.2. Les sulfates et les sulfures
II.3.2.1. Les sulfates
II.3.2.2. La pyrite
II.3.3. Les oxydes de fer et les argiles
II.3.4. Les nitrates 

II.4. Synthèse et définition du programme expérimental  

Chapitre III. : Méthodes expérimentales 

III.1. Description des réacteurs hydrothermaux  

III.1.1. Autoclave Hastelloy
III.1.2. Autoclave Titane
III.1.3. Bombe Parr
III.2. Les contraintes de sécurité
III.3. Synthèse du programme expérimental entrepris
III.4. Techniques d’analyse des solutions
III.4.1. Chromatographie ionique
III.4.2. Iodométrie
III.4.3. Spéctroscopie d’absoption atomique (AAS)
III.5. Techniques d’analyse des solides
III.5.1. Diffraction de rayon X
III.5.2. Microscopie électronique à balayage (MEB) couplée à la micro-analyse chimique EDS
III.5.3. Analyse chimique par microsonde électronique
III.5.4. Methode de Brunauer, Emmet et Teller (BET)
III.5.5. Analyse du carbone total, carbone organique total et du soufre total  

Chapitre IV. : La réactivité de l’assemblage eau/argilite/H2 

IV.1.Réactivité de l’assemblage Fluide/Argilite/H2 entre 150 et 250°C 

IV.1.1. Introduction
IV.1.2. Conditions expérimentales
IV.1.3. Résultats et discussion
IV.1.4. Synthèse 

IV.2.Réactivité de l’assemblage Eau synthétique/Argilite/H2 à 90°C. 

IV.2.1. Introduction
IV.2.2. Conditions expérimentales
IV.2.3. Résultats
IV.2.2. Discussion
IV.3. Résumé et conclusion 

Chapitre V. : La réduction des sulfates par l’hydrogène 

V.1. Introduction  

V.2. La réaction homogène en phase aqueuse : article 1  

V.2.1 Résumé
V.2.2 Experimental reduction of aqueous sulphate by hydrogen under hydrothermal
conditions: implication for the nuclear waste storage . 

IV.3. La réaction catalysée par les argiles non ferrifères  V.4. La réaction catalysée par la magnétite . 

V.4.1. Le postulat de départ
V.4.2. Conditions expérimentales
V.4.3. Résultats et discussion
V.4.4. Conclusion
V.5. Les points clés de l’étude  

Chapitre VI. : La réduction de la pyrite par l’hydrogène 

VI.1. Introduction 

VI.2. La réduction de la pyrite en pyrrhotite : article 2 

VI.2.1. Résumé
VI.2.2. Kinetics of pyrite to pyrrhotite reduction by hydrogen in calcite buffered solutions between 90 and 180°C: implication for the nuclear waste disposal.
1. Introduction
2. Experimental methods
2.1. Run materials
2.2 Reactors design .
2.3. Experimental procedure
2.4. Calculation of the total amount of sulphide produced
3. Results
3.1. Nature and texture of the solid products
3.2. Kinetics measurements from solution data .
3.2.1. Experiments with ultrafine pyrite particles .
3.2.2. Experiments with sized pyrite particles
Determination of the amount of sulphur released.
Effect of temperature
Effect of PH2
Effect of pH
4. Discussion
4.1. The reaction mechanism:
4.2. The chemical affinity of the coupled reaction
4.3. Reaction far from equilibrium
5. Implications and conclusions
VI.3. Modélisations numériques
VI.4. La réduction des pyrites du Callovo-Oxfordien par H2
VI.5. Les points clés de l’étude
Chapitre VII. : Conclusions et perspectives.
VII.1. Conclusion
VII.2. Perspectives
VII.2.1. Intégration des résultats dans la démarche de sûreté
VII.2.3. Vers de nouvelles études expérimentales
VII.2.4. Application des résultats à la problématique des fluides hydrothermaux médioocéaniques
Bibliographie
Annexe 1 : La réduction des nitrates par l’hydrogène 

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Ditulis oleh: younes younes - dimanche 4 novembre 2012

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