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Thèse - CELLULES SOLAIRES PHOTOVOLTAÏQUES PLASTIQUES NANOSTRUCTUREES

CELLULES SOLAIRES PHOTOVOLTAÏQUES PLASTIQUES NANOSTRUCTUREES
UNIVERSITE D’ANGERS
Ecole Doctorale d’Angers
Spécialité : Physique
Hassina DERBAL
Directeur de thèse : M. Jean-Michel NUNZI

INTRODUCTION GENERALE :

Avec le développement mondial de la demande énergétique, les réserves d’énergies  fossiles seront un jour épuisées si des alternatives ne sont pas développées. Depuis quelques  
années est mis en avant le développement d’énergies propres et renouvelables, telles que  
l’éolien, la biomasse, le géothermique, le solaire thermique, l’hydraulique et le photovoltaïque  
car ils contribuent peu à l’effet de serre.

Le photovoltaïque est une des voies qui s’est significativement développée au cours de  
ces dernières années, avec un taux de croissance de 40 %. Depuis l’obtention d’un rendement  
voisin de 5% avec des cellules photovoltaïques à base de silicium en 1950, des travaux très  
concluants ont été effectués afin d’améliorer le rendement de conversion et d’élargir le champ  
du photovoltaïque à l’échelle industrielle. Le solaire photovoltaïque connaît aujourd’hui un  
très fort développement et rencontre un succès sans cesse croissant tant en zone urbaine qu'en  
zone rurale, tant auprès des particuliers que des entreprises. Selon la dernière étude de  
l'association professionnelle de l'énergie solaire (Enerplan), la production mondiale  
d'électricité photovoltaïque à l'horizon 2030 pourrait couvrir 60 % des besoins en électricité  
des pays européens, et d'ici 2040, le photovoltaïque pourrait représenter 20 à 28 % de la  
production mondiale d'électricité.

Afin de diminuer le coût de fabrication des dispositifs photovoltaïques, une alternative  
consiste à substituer le silicium par des matériaux organiques. Les cellules solaires organiques  
sont une technologie en pleine émergence qui ambitionne la fourniture de cellules solaires
plus flexibles, dans tous les sens du terme (mécanique, fabrication, propriétés électrooptiques).

Un défi auquel la recherche est confrontée aujourd’hui est l’obtention de matériaux  
organiques stables et solubles qui absorbent aux grandes longueurs d’ondes (proche  
infrarouge). Ce travail de thèse réalisé dans l’Equipe de Recherche Technologique CSPVP de 

l’Université d’Angers a pour objectif de relever le défi. 
Une cellule solaire photovoltaïque organique est élaborée à partir de polymères ou de  
petites molécules organiques. Nous avons choisi la filière dite des réseaux interpénétrés en  
vertu de son succès avéré : deux matériaux de natures différentes et non miscibles, l’un  
donneur et l’autre accepteur d’électrons sont mélangés intimement afin augmenter la surface 
de la jonction.
Ce manuscrit comporte trois parties :
Le premier chapitre décrit l’état de l’art sur l’optimisation des cellules solaires  
photovoltaïques plastiques. Nous abordons les différents matériaux (de la molécule au  
polymère), les différentes architectures de dispositifs organiques et en particulier notre choix  
des cellules à hétérojonction en volume, également nommées cellules à réseau interpénétré.

Nous passons enfin en revue les paramètres critiques contribuant aux performances d’une  
cellule à réseau interpénétré : les caractéristiques intrinsèque des matériaux (structure  
moléculaire, absorption, niveaux énergétiques, solubilité, etc.) et extrinsèques (morphologie 

via les solvants utilisés, traitement thermique, etc.).
Le second chapitre est consacré à l’utilisation de nouveaux dérivés de fullerènes. 
Ceux-ci ont été synthétisés dans le cadre du programme ANR Nanorgysol. Afin d’améliorer 
l’absorption de fullerène C60, des dyades ont été synthétisées par l’équipe du Pr.
P. Hudhomme. Ces dyades consistent en une entité pérylène diimide greffée sur le noyau C60 
dans le but de collecter au mieux la lumière et de transférer son énergie au C60. Ces dyades  
ont été incorporées dans les couches photo-actives des cellules solaires à base du polymère 
conjugué poly(3-hexylthiophène) (P3HT), en tant que matériau de type accepteur. Des études 
supplémentaires ont été effectuées dans afin de corroborer les résultats photovoltaïques (PV) 
avec les propriétés physico-chimiques des dyades.
Dans le but de chercher de possibles alternatives au PCBM, de nouvelles familles de  
dérivés de fullerènes ont été synthétisées par l’équipe du Pr. J. Cousseau, dans le cadre de la  
thèse de C. Bergeret. Ces nouveaux dérivés peuvent être répartis en trois catégories: des  
cyclopropano[60]fullerènes et des cyclopropano[70]fullerènes de type Bingel porteurs de  
deux groupes esters C60(ou 70)>(CO2R1)(CO2R2), et l’adduit-1,4 C60(CH2CO2tC4H9)2. Tous ont  
été utilisés en cellules solaires pour lesquelles nous avons cherché à préciser la relation entre  
structure moléculaire et performances photovoltaïques via la morphologie de la couche active.

Des études de fluorescence résolue en temps ont aussi été réalisées en collaboration avec  
l’équipe du Pr. I. Samuel à St Andrews (cf. Annexe 7).

Dans le troisième chapitre, nous présentons les études physico-chimiques réalisées sur  
des nanotubes de carbones mono-feuillets (SWCNT) fonctionnalisés par des groupements  
esters dans l’équipe du Pr. J. Cousseau. Ces nanotubes fonctionnalisés présentent une  
meilleure dispersion dans les solvants organiques. Des nanotubes de carbones de différentes 
origines ont été étudiés et comparés avec différentes concentrations dans des cellules solaires  
à base de P3HT :PCBM.
Des travaux complémentaires ont été effectués en collaboration avec le  
Pr. T. P. Nguyen de l’IMN sur des dérivés de poly(phénylène vinylène) (PPV), le  
MEHS :PPV, et avec le Dr. L. Lutsen de l’IMEC sur des dérivés de PPV et dérivés de  
polythiophène. Ils sont présentés en Annexe 9.

Enfin, des cellules solaires organiques ont été réalisées en collaboration avec l’équipe  
du Pr. C. Chevrot de l’Université de Cergy-Pontoise. Les couches actives ont été élaborées à  
partir de carbazole attaché sur le noyau de C60 et déposées sur des substrats ITO/PEDOT :PSS  
par électropolymérisation. Cette partie constitue l’Annexe 3.

En conclusion, nous passerons en revue les paramètres qui contribuent directement  
aux performances photovoltaïques des cellules étudiées.



TABLE DES MATIERES :
INTRODUCTION GENERALE . 

I. POURQUOI DE L’ENERGIE RENOUVELABLE A PARTIR DE L’ORGANIQUE ? 


I.1. MOTIVATIONS. 
I.2. INTRODUCTION AUX CELLULES SOLAIRES PHOTOVOLTAÏQUES ORGANIQUES . 
I.2.1. Spectre Solaire . 
I.2.2. Jonction (contact) électrode/semi-conducteur. 
a) Contact ohmique . 
b) Contact rectifiant. 
c) Jonction P/N. 
I.2.3. Caractéristiques photovoltaïques des cellules solaires organiques. 
a) Caractéristiques courant-tension (I-V) .
I.2.4. Circuit électrique équivalent : . 
I.3. ÉTAT DE L’ART . 
I.3.1. Différents systèmes solaires photovoltaïques Organiques . 
a) Les systèmes Métal-Isolant-Métal .
b) Les systèmes hétérojonction bicouche . 
c) Les systèmes hétérojonction en volume (HJV) . 
I.3.2. Amélioration des paramètres PV des cellules solaires OPV. 
a) Amélioration de l’absorption . 
b) Amélioration du transport de charges libres (mobilité) .
c) Effet de la morphologie . 
d) Augmentation de la tension à circuit ouvert Voc . 

II. CELLULES SOLAIRES PHOTOVOLTAÏQUES À BASE DE NOUVEAUX DERIVES DE FULLERENES. 


II.1. ÉLABORATION DES CELLULES SOLAIRES A PARTIR DU COMPOSITE P3HT :PCBM. 
II.1.1. Propriétés physico-chimiques du PCBM, du polymère conjugué P3HT -RR et du composite
P3HT :PCBM . 
II.1.2. Cellules solaires de structure MIM à base de polymère pur P3HT -RR . 
II.1.3. Cellules solaires à réseau interpénétré à base de composite P3HT :PCBM . 
II.2. ÉLABORATION DES CELLULES SOLAIRES A PARTIR DES COMPOSITES P3HT :dyades C60 –
PERYLENEDIIMIDE (R= OPhtBu, Cl)4. 
II.2.1. Propriétés physico-chimiques des dyades C60-Pérylenediimide (R= OPhtBu, Cl)4. 
II.2.2. Cellules solaires à réseau interpénétré à base de composite P3HT: C60-PDI(R= OPhtBu,Cl)4  
II.2.3. Optimisation des cellules Photovoltaïques Organiques à réseau interpénétré : ITO/PEDOT
:PSS/P3HT –RR :(100-x)% PCBM :x%dyades/LiF/Al . 
a) Elaboration des cellules Organiques à réseau interpénétré : ITO/PEDOT:PSS/P3HT -RR :(100-x)% PCBM :x% dyade 1/LiF/Al . 
b) Elaboration des cellules Organiques à réseau interpénétré : ITO/PEDOT:PSS/P3HT -RR :(100-x)% PCBM :x% dyade 2/LiF/Al . 
II.3. NOUVEAUX DERIVES CYCLOPROPANO[60]FULLERENES DE TYPE BINGEL. 
II.3.1. Etudes des propriétés spectroscopiques et électrochimiques des dérivés 
yclopropano[60]fullerènes 5a-c et 6a-c . 
II.3.2. Cellules Photovoltaïques Organiques ITO/PEDOT :PSS/Cyclopropano[60]fullerènes/LiF/Al 
II.3.3. Cellules Photovoltaïques Organiques à réseau interpénétré : ITO/ PEDOT :PSS/P3HT -RR
:cyclopropano[60]fullerènes/LiF/Al . 
II.3.4. Optimisation des cellules Photovoltaïques Organiques à réseau interpénétré : ITO/PEDOT
:PSS/P3HT -RR :cyclopropano[60]fullerènes (1 : x)/LiF/Al . 
II.4. NOUVEAUX DERIVES CYCLOPROPANO[70]FULLERENES DE TYPE BINGEL. 
II.4.1. Etudes des propriétés spectroscopiques et électrochimiques des dérives 
cyclopropano[70]fullerènes 8a et 9a-b . 
II.4.2. Cellules Photovoltaïques Organiques ITO/PEDOT: PSS/Cyclopropano[70]fullerènes/LiF/Al 
II.4.3. Optimisation des cellules Photovoltaïques Organiques à réseau interpénétré : ITO/PEDOT:
PSS/P3HT -RR : cyclopropano[70]fullerènes (1 :  )/LiF/Al. 

II.5. DERIVES DE FULLERENES[60] OBTENUS VIA LE DIANION C60 -2 . 

III. ELABORATION DE CELLULES SOLAIRES ORGANIQUES PV A PARTIR DE COMPOSITES P3HT:PCBM:SWCNT FONCTIONNALISÉS PAR DES GROUPEMENTS ESTERS  


III.1. INTRODUCTION . 
III.2. CARACTERISATIONS SPECTROSCOPIQUES, PHYSICO-CHIMIQUES ET ELECTRONIQUES DES NANOTUBES
DE CARBONE .
III.3. CELLULES SOLAIRES PHOTOVOLTAÏQUES A RESEAU INTERPENETRE À BASE DE NANOTUBES ESTERIFIES
III.3.1. Cas des mélanges à base de nanotubes de carbone CarboLex fonctionnalisés esters (SCWNTC- e) .
III.3.2. Cas des mélanges à base de nanotubes de carbone HiPco fonctionnalisés esters (SCWNT-H-e) 
III.4. CELLULES SOLAIRES PHOTOVOLTAÏQUES A RESEAU INTERPENETRE A BASE DE SWCNT-CS-E . 
III.5. CONCLUSIONS. 
CONCLUSION GENERALE . 
ANNEXES .  
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES. 


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Ditulis oleh: younes younes - mardi 1 janvier 2013

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